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論文

Release behavior of Cs and its chemical form during late phase of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident

日高 昭秀; 横山 裕也

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2017 (AWC 2017) (USB Flash Drive), p.29 - 42, 2017/09

福島第一原子力発電所事故後期に東海村で測定された空気中のCsの性状が3月30日にガス状から粒子状に変わったことに関し、B$$_{4}$$C制御材を用いたPhebus FPT3実験やWSPEEDIコードによるソースターム逆算の結果を参照して、CsOHがB$$_{4}$$C起源のH$$_{3}$$BO$$_{3}$$と反応して生成するCsBO$$_{2}$$が再蒸発したことが原因であること、また、CsBO$$_{2}$$は環境中に放出後、逆反応を起こし、H$$_{3}$$BO$$_{3}$$が水に溶けたことがBの測定を難しくしているとの仮説を提案した。本仮説に基づく計算は、3月20日以降の炉心冷却注水量の最適化に伴う温度上昇時の環境中への放出量増大と合わせ、放出挙動を的確に再現できたが、推論の実証が重要である。今後は、様々な測定データを詳細に分析し、Bの存在を確認することが重要と考える。

論文

Radiolysis of mixed solutions of Cl$$^{-}$$ and Br$$^{-}$$ and its effect on corrosion of a low-alloy steel

端 邦樹; 井上 博之*; 小嶋 崇夫*; 笠原 茂樹; 塙 悟史; 上野 文義; 塚田 隆; 岩瀬 彰宏*

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2017 (AWC 2017) (USB Flash Drive), p.304 - 314, 2017/09

NaClとNaBrの混合水溶液についてラジオリシス計算を実施し、過酸化水素生成量についてこれまでの$$gamma$$線照射実験結果との比較を行った。計算結果は実験結果をほぼ再現したが、高純度NaCl水溶液に対しては酸性条件で過小評価される傾向にあった。各化学反応に対する感度解析を実施したところ、塩化物イオン(Cl$$^{-}$$)とOHラジカル($$^{.}$$OH)との反応の初期の3反応(Cl$$^{-}$$ + $$^{.}$$OH $$rightarrow$$ ClOH$$^{.-}$$、ClOH$$^{.-}$$ $$rightarrow$$ Cl$$^{-}$$ + $$^{.}$$OH、ClOH$$^{.-}$$ + H$$^{+}$$ $$rightarrow$$ Cl$$^{.}$$ + H$$_{2}$$O)の速度定数の変化によって過酸化水素量は大きく変化した。本結果はこれらの化学反応の速度定数の正確な評価が海水のようなNaClを含む水溶液のラジオリシス計算の信頼性向上に重要であることを示している。さらに低合金鋼SQV2Aを用いた$$gamma$$線照射下浸漬試験も実施し、NaClやNaBrが鋼材の照射下腐食に与える影響について調べた。基本的には腐食速度の変化は過酸化水素発生量の変化に追随したが、アルカリ性条件ではpH11付近で腐食速度が極大値をとり、12以上では高い過酸化水素濃度であるのに腐食がほとんど進行しなくなった。これは不働態皮膜が形成しているためであると考えられた。

論文

Corrosion of structural materials and electrochemistry in high-temperature water; Relationships among water chemistry, corrosion, oxide film and electrochemical corrosion potential

内田 俊介; 塙 悟史; Kysela, J.*; Lister, D. H.*

Power Plant Chemistry, 18(1), p.6 - 17, 2016/01

原子力発電所の信頼性維持のため、各プラントにはそのシステム,材料,運転履歴に基づくプラント固有の最適水化学制御が必要とされる。電気化学は腐食に係る問題の重要課題の一つである。FAC, IGSCC, PWSCCなど、腐食に係る問題は、ECP,導電率, pHなど電気化学指標に基づいて理解される。ECP,金属表面状態,浸漬時間,その他の環境条件の相関に基づき、電気化学と酸化被膜成長モデルを連成したECPと鋼の腐食速度を評価するためのモデルを開発した。連成モデルに関して得られた結論は以下の通りである。(1)FACによる減肉速度に及ぼす水化学の改善と編流による質量移行係数の影響は本モデルにより適切に評価することができた。(2)ECPに及ぼすH$$_{2}$$O$$_{2}$$, O$$_{2}$$の影響は本モデルで評価でき、浸漬時間の影響は酸化被膜の成長による結果として適切に説明できた。(3)中性子照射によるECPの低下は酸化膜の照射誘起拡散により説明できた。

論文

Advanced water chemistry control based on parameters determined with plant simulation models

内田 俊介; 塙 悟史; Lister, D. H.*

Power Plant Chemistry, 17(6), p.328 - 339, 2015/12

原子力発電プラントでは、放射線照射が構造材と水化学の相互作用に照射が作用するため、相互作用が火力プラントに比べてはるかに複雑となる。限られた数の水化学データに基づいて水化学を制御するだけでは、プラントの安全かつ信頼の高い運転を維持することは難しい。このため、測定された水化学データを必要な箇所での値に外挿し、構造材と水化学の相互作用の将来像を予測できる計算機モデルの適切な補助を受けて水化学を制御することが求められる。本論文では、プラントシミュレーションモデルにより決定されるパラメータに基づく水化学制御のプラントへの適用法についてまとめる。

論文

Water chemistry experiment using in-pile loop in the JMTR

塙 悟史; 端 邦樹; 知見 康弘; 西山 裕孝

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2013 (USB Flash Drive), 7 Pages, 2013/10

原子力機構では、放射線分解水質評価モデルや腐食電位モデルの検証・ベンチマークに使用できるデータの取得を目的に、JMTRのインパイルループを用いた水化学実験を計画している。実験では、水の吸収線量のほか供給水中の水素または酸素濃度をパラメータに、照射を受ける領域の水の放射線分解による水質変化及び腐食電位変化を評価する。水の吸収線量は、BWR炉内主要部位に準ずる条件を与えることが重要であり、JMTRキャプセル内における水の吸収線量を予備的に評価した結果、JMTRインパイルループではBWRに準じた条件での照射が可能であることが示された。また、インパイルループ内の放射線分解水質と腐食電位を評価した結果、想定するパラメータ範囲において水質と腐食電位の変化を捉えることは可能であり、実験として成立する見通しを得た。インパイルループの設置を含む装置等の準備は既に終えており、JMTRの再稼働後に実験を開始する予定である。

論文

Electrochemical approaches for the corrosive conditions in high temperature water containing H$$_{2}$$O$$_{2}$$

佐藤 智徳; 加藤 千明; 扇 裕和*; 山本 正弘; 上野 文義

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2013 (USB Flash Drive), 6 Pages, 2013/10

原子炉冷却水中で水の放射線分解によって生成されるH$$_{2}$$O$$_{2}$$はBWRの応力腐食割れにおいて重要な要因として指摘されている。一方、BWR腐食環境に関する電気化学的アプローチは酸化剤としてO$$_{2}$$を用い、水の電気伝導性をあげるために電解質を添加した系での報告例が多いが、実際のBWR水は高純度が維持され、かつH$$_{2}$$O$$_{2}$$が存在している。そこで、本研究では、BWR環境を模擬した、H$$_{2}$$O$$_{2}$$を含む高温純水中での電気化学的インピーダンス測定を行うことにより、過酸化水素を含む高温水中の腐食環境評価を実施した。その結果、H$$_{2}$$O$$_{2}$$濃度とステンレス鋼表面の分極抵抗の逆数に線形の相関が確認された。これを用いて、高温水中でのH$$_{2}$$O$$_{2}$$の拡散係数の推定を行い、1.5$$times$$10$$^{-6}$$(cm$$^{2}$$/s)が得られた。また、取得された相関関係を用いて、高温水中のH$$_{2}$$O$$_{2}$$の熱分解定数の直接測定を行い、0.042(s$$^{-1}$$)という値が得られた。

論文

Water chemistry test at the Japan Materials Testing Reactor

塙 悟史; 知見 康弘; 西山 裕孝; 中村 武彦

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2009, p.221 - 225, 2009/10

原子炉の冷却材である水は炉内構造材料の腐食挙動を支配するため、炉内環境における水化学を把握することは炉内構造物の健全性を評価するうえできわめて重要である。JAEAでは、炉内腐食環境を評価する解析ツールの検証やベンチマークに使用できるデータの取得を目的に、水化学試験を計画している。水化学試験では、照射場の線量率や冷却材流速,照射場へ供給される水質などをパラメータに、腐食電位センサー等を用いて照射場の水化学レスポンスを評価する。現在、水化学試験を行うための照射試験装置のJMTRへの設置を進めており、2013年からの試験開始を予定している。

論文

Pulse radiolysis study on reaction kinetics and pK$$_{a}$$ value of hydroxyl radical at high temperatures

室屋 裕佐*; 高橋 宏行*; 勝村 庸介; Lin, M.; 熊谷 友多; 工藤 久明*

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2009, p.71 - 75, 2009/10

OHラジカルは水分解生成物の中で最も酸化力の強い化学種であり、原子炉冷却水の化学環境を決定する重要な化学種の一つである。そのpK値は200$$^{circ}$$Cより高温では精度よく測定されていない。本研究ではパルスラジオリシス法によりOHの反応とpK評価を高温300$$^{circ}$$Cまで測定評価した。安息香酸,ニトロベンゼン,炭酸イオン等との反応で生成するラジカルの吸収スペクトルの測定とともに反応速度を決定した。これらを用いて競合反応法を適用し、OHラジカルのpK$$_{a}$$を300$$^{circ}$$Cまで評価した。

論文

Effects of $$gamma$$-ray irradiation and crevice-like shape on the corrosion of type 316L stainless steel in high-temperature water

中原 由紀夫; 加藤 千明; 山本 正弘; 渡辺 敦志*; 布施 元正*

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2009 (CD-ROM), p.226 - 231, 2009/10

原子炉内での高温水の放射線分解は、原子炉材料の腐食及び応力腐食割れを抑制するうえで重要な要因の一つと考えられている。しかしながら、腐食等の材料表面での反応やすき間等の形状が放射線照射を受けた高温水中での水化学に及ぼす影響については、環境を測定することが困難なため、ほとんど研究されていない。本研究では、水化学に対して$$gamma$$線照射及びすき間部模擬形状が及ぼす影響を評価するため、SUS316Lについて高温水中で腐食試験を実施した。試験では、試験片を288$$^{circ}$$Cの$$gamma$$線照射された高温水中に500時間浸漬した。$$gamma$$線の吸収線量率は、評価した結果30kGy h$$^{-1}$$だった。円板型試験片(直径16mm,厚さ0.5mm,表面#800研磨紙仕上げ)を、1枚単独と、すき間部を模擬するため2枚を重ね合わせて浸漬した。試験後の試験片表面をSEM, TEM,レーザーラマン分光装置で分析した結果、$$gamma$$線照射によって表面での鉄酸化物の析出が促進され、また、内層酸化物層の厚さが厚くなった。すき間部模擬環境に面した表面でも、$$gamma$$線照射によって表面酸化物の形態が変化した。

論文

Current understanding on radiation chemistry of high temperature and supercritical water

Lin, M.; 勝村 庸介; 室屋 裕佐*; 山下 真一

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2009 (CD-ROM), p.66 - 70, 2009/10

次世代原子炉(GenIV)の中でも超臨界水冷却炉(SCWR)は最も見込みのあるものの一つとして期待されている。適切な水化学の制御、特に酸素や過酸化水素を放射線分解反応において水に還元するために炉内へ水素を注入することは炉内環境を最適に保持するための鍵となり得る。近年、高温並びに超臨界状態における放射線分解収量及び反応速度定数についての研究が進められてきている。実験的研究により、300$$^{circ}$$Cを超えると放射線分解収量と温度の間に直線関係は成立しなくなり、さらに超臨界状態では放射線分解収量に対する密度効果が特に超臨界温度付近において顕著に見られることが明らかとなった。また、多くの反応の反応速度定数も直線的なアレニウスプロットから外れ、超臨界状態において顕著な密度効果があることが明らかになっている。

論文

The Electrochemical impedance spectroscopy of stainless steel exposed to high temperature water containing hydrogen peroxide

佐藤 智徳; 野田 和彦*; 加藤 千明; 山本 正弘; 中野 純一; 塚田 隆

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2009 (CD-ROM), p.232 - 237, 2009/10

過酸化水素を含む高温水中でのステンレス鋼の表面における腐食挙動及び形成される酸化皮膜の電気化学的特性を評価するため、高温水中での皮膜形成時における電気化学インピーダンスの変化を測定した。その結果、皮膜抵抗は大きな変化は示さなかったが、電荷移動抵抗は浸漬直後に減少し、その後増加してある一定値となった。これは、過酸化水素注入直後には、皮膜と母材の界面における腐食反応が過酸化水素により加速されるが、その後、皮膜の成長と安定化により皮膜と母材との界面における腐食反応は抑制され、30時間程度で皮膜と母材界面における腐食反応は一定となったためであると推測された。また、316Lステンレス鋼の過酸化水素への耐食性は304Lステンレス鋼より高いことが示唆された。

論文

Effects of hydrogen peroxide on oxide film formation at the surface of stainless steel in high temperature water

佐藤 智徳; 内田 俊介; 塚田 隆; 佐藤 義之*; 和田 陽一*; 石榑 顕吉*

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion of Nuclear Power Plants in Asia, 2007 (CD-ROM), p.124 - 129, 2007/09

過酸化水素を含む高温水中では、酸素を含む高温水中よりステンレス鋼表面の酸化被膜の溶解が大きい。また、高温水中で形成される酸化被膜は、直接酸化により形成される内層と溶出した鉄イオンの再析出による外層の2層構造を持つ。外層は、酸化物粒子の集合として形成される。本研究では、この酸化物粒子の浸漬時間依存性を評価した。その結果、酸化物粒子の粒子数密度の酸化種濃度依存性を明確にした。また、過酸化水素濃度が高いときにおける被膜の高い電気抵抗は、ヘマタイトの粒子の形成によることを示した。過酸化水素が高濃度の場合、酸化物の溶解が大きいため、溶解度の大きいマグネタイト粒子は小さくなり、溶解しにくいヘマタイトは大きく成長するために大粒径の粒子と小粒径の粒子が混在する表面となることを明らかにした。

論文

In-pile SCC initiation and growth testing at JMTR

塚田 隆; 加治 芳行; 宇賀地 弘和; 永田 暢明*; 堂崎 浩二*; 瀧口 英樹*

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion of Nuclear Power Plants in Asia, 2005 (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

照射誘起応力腐食割れ(IASCC)は高経年化した軽水炉の炉内構造材にかかわる重要な検討対象である。一般的に、IASCCはあるしきい中性子照射量以上まで照射した材料の照射後試験(PIE)により発生させることができる。しかし、PIEにより発生させたIASCCと実際の炉内で発生するIASCCは、注意深く比較検討する必要がある。なぜならば、実機の炉内では、照射,応力,高温水環境の影響が同時に作用することによりIASCCが発生するが、PIEによりその作用を再現することはできないからである。このため、炉内でのこの同時作用がIASCCに及ぼす影響を調べるため、材料試験炉JMTRの炉内で照射下IASCC試験を実施するための技術開発を開始した。本論文では、開発した技術のうち、炉内で試験片に応力を付加する技術,照射下でき裂の発生・進展をモニタリングする技術、及びそれらの技術を炉内で確証するため熱鋭敏化材を用いて実施した試験の結果を報告する。

論文

Corrosion behavior of stainless steels simulating radiation-induced segregation

三輪 幸夫; 塚田 隆

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2003, p.301 - 306, 2003/00

照射誘起応力腐食割れは、照射誘起偏析による粒界での化学組成変化に伴う耐食性の劣化が主要な原因と考えられている。しかし、照射誘起偏析による局所的化学組成変化は、熱鋭敏化での局所的化学組成変化と異なり、粒界でのCr濃度の低下に加えてNi及びSi濃度の増加を伴う。このような化学組成変化により高温水中での耐食性が劣化するか否かは不明である。そこで、照射誘起偏析より粒界近傍に生じる化学組成をバルクの化学組成により模擬した実験合金を溶製し、高温水中での腐食挙動及び室温の1N硫酸水溶液中及び1mol/lの硫酸ナトリウム水溶液中でのアノード分極特性を調べた。その結果、溶存酸素を10ppm含む300$$^{circ}$$C高温水中での腐食減量は、Ni及びSi濃度の影響は見られず、Cr濃度が低下するにしたがい低下することがわかった。しかし、溶存水素を1.3ppm含む高温水中では、Cr濃度の低下による腐食減量の低下は小さくなった。硫酸水溶液及び硫酸ナトリウム水溶液中でのアノード分極試験から、溶存酸素を含むpHが低い環境中ではCr濃度が低くNi及びSi濃度が高い場合に腐食電位が低くなり、Cr濃度のみが低い熱鋭敏化での場合と異なる腐食電位を示すことがわかった。一方、溶存酸素を含まない環境中では、合金の化学組成による腐食電位への大きな違いは見られなかった。硫酸ナトリウム中での不働態化電流密度はCr濃度の低下とともに増大し、Ni及びSiの影響が少ないことがわかった。

論文

Development of laser decontamination technique for metal wastes

亀尾 裕; 青木 和宏; 五来 健夫; 平林 孝圀

Proc. of 1998 JAIF Int. Conf. on Water Chemistry in Nucl. Power Plants (Water Chemistry'98), p.571 - 574, 1998/00

原子炉施設の廃止措置において発生する機器配管等に対して除染を実施することは、廃棄物発生量を低減する上で非常に重要である。将来の商用発電炉の廃止措置に向け、二次廃棄物発生量の極めて少ない除染技術の開発を進めており、この中からレーザーを利用した除染技術について報告する。本技術は、レーザーを照射しながらゲル除染剤の中に汚染物を取り込み除去するものであり、通常のレーザー除染法で問題となっていた汚染物の飛散がほとんど起こらず、また汚染物の回収が極めて容易である。ゲル除染剤の調製方法、レーザー照射条件等を最適化し、模擬汚染試料を用いた除染試験を行ったところ、本技術は汚染物を効率良く除去できることを確認した。また試験前後の試料に対して表面分析を行い、反応形態について考察した。

論文

Development of gas-carrying abrasive decontamination technique for metal wastes

五来 健夫; 大内 洋*; 平林 孝圀; 青木 和宏

Proc. of 1998 JAIF Int. Conf. on Water Chemistry in Nucl. Power Plants (Water Chemistry'98), p.566 - 570, 1998/00

原子炉一次系のクラッド除染に適用する除染法では、クラッド性状に適合した除染法であることが重要であり、さらに、二次廃棄物の処理が容易で、かつ発生量が少ないことが最も望ましい。原子炉施設の改修や廃止措置における除染では、金属廃棄物の発生量の低減化が重要となり、そのためには、徹底的な除染が要求される。原研では、空気と研磨材の旋流動を配管内壁に沿って生じさせながら管内壁に付着している金属酸化物を除去する負圧式自重技術方式の流動研磨除染法の開発を進めている。研磨材種、研磨材流速及び濃度を基本因子として、研削されるテストセクション配管部の材質や口径の異なるものを組み合わせた試験を行い、アルミナ研磨材は優れた研削力を有す、研磨材流速は研削力に及ぼす影響力が最も大きい、配管口径により研削パターンは異なり、大口径は旋流動が、小口径は軸流速の影響を主に受けることなどを明らかにした。

論文

Chemical decontamination process with sulfuric acid-cerium(IV) for decommissioning; Decontamination of dismantled components

諏訪 武; 栗林 伸英*; 安宗 武俊*; 立川 圓造

Proc. of 1991 JAIF Int. Conf. on Water Chemistry in Nuclear Power Plants: Water Chemistry,91, p.737 - 742, 1991/00

原子炉解体関連の化学除染技術は、解体時における従業員の被爆低減を目的とした解体前の系統除染と解体後の機器除染に大別される。機器除染法は、解体時に大量に発生する汚染金属廃棄物の減容、更には再利用を図るために国内外で盛んに研究開発が進められている。汚染金属を無拘束レベルまで除染するためには、表面に付着したクラッドのみならず母材内部にまで拡散した放射性核種をも除去する必要がある。本法では、硫酸-セリウム(SC)溶液を用いた機器除染について、除染効果、各種金属材料の腐食速度、廃棄処理等の基礎試験結果を報告する。更に基礎試験に基づいた標準除染条件、基本的な除染プロセス等について紹介する。JPDR除染金属はSC溶液によって、母材を30$$mu$$m程度溶解すれば1Bq/cm$$^{2}$$以下になり、十分一般廃棄物にすることが可能である。

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